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SL-DES-26-0007 - étude de la diffusion du radon dans les barrières naturelles en fonction de leur taux de saturation en e

Fri, 06 Mar 2026 03:15:41 Z

Domaine : Science de la terre et de l'environnement
Contrat : Thèse
Description du sujet de thèse :
Le radium-226 est un des principaux radionucléides restant dans les résidus miniers uranifères. Or, son descendant direct, le radon-222 est un gaz noble de demi-vie de 3,8 jours, potentiellement dangereux pour l’homme en cas d’inhalation. Afin de minimiser le rejet de cet élément dans l'air, les résidus miniers sont placés sous des barrières limitant le transport diffusif du Rn-222 vers la surface. Le dimensionnement de ces barrières (épaisseur, matériaux, saturation en eau…) devrait s’appuyer sur des données expérimentales décrivant quantitativement la mobilité du radon en leur sein. Mais, du fait des nombreuses difficultés expérimentales associées à l’étude de ce gaz radioactif, ce type de données est rare et souvent spécifique à un site d’étude, rendant sa généralisation difficile (Fournier et al., 2005 ; Furhman et al., 2023). Or, des nouvelles techniques d’investigation ont vu récemment le jour, qui devraient permettre d’approfondir notre connaissance du comportement diffusif du radon. Ainsi, de nouveaux dispositifs ont été développés pour étudier la diffusion de radionucléides au travers de matériaux partiellement saturés en eau (Savoye et al., 2018 ; 2024). D’autre part, l’autoradiographie spectroscopique permet depuis peu de quantifier et cartographier les émetteurs alpha présents au sein de matériaux, notamment ceux de la chaine de désintégration de 238U et donc de 222Rn (Lefeuvre et al., 2024). L’objectif de ce projet doctoral est donc, en couplant ces deux nouvelles approches, d’investiguer comment la diffusion du radon au travers de matériaux envisagés comme barrières (latérites, bentonite, …) peut être impactée par les paramètres clefs servant au dimensionnement des barrières, à savoir, leur degré de saturation en eau et leur niveau de vieillissement et leur hétérogénéité intrinsèque.

étude de la diffusion du radon dans les barrières naturelles en fonction de leur taux de saturation en eau, leurs niveaux de vieillissement et d'hétérogénéité

SL-DES-26-0011 - Étude expérimentale et par modélisation du transport d’un terme source multi-contaminant dans le continu

Fri, 06 Mar 2026 03:15:41 Z

Domaine : Science de la terre et de l'environnement
Contrat : Thèse
Description du sujet de thèse :
L’évaluation des risques de migration d’un marqueur radiotoxique ou chimique dans l’environnement, repose sur notre capacité à prédire le comportement de ces polluants dans des milieux complexes où les conditions physico-chimiques peuvent varier dans le temps et dans l’espace. La connaissance des réactions chimiques en solution et aux interfaces solides/solutions doit implicitement être reliée aux propriétés de transport du milieu. La compréhension fine du comportement des radioéléments dans les milieux naturels est alors un prérequis indispensable servant à la mise au point des codes de transport prédictif. Dans les cas réels de contaminations radiologiques et/ou chimiques de nappe phréatique jusqu’à la rivière, le terme source est en général complexe. Des interactions entre radioéléments (effet « cocktail ») peuvent altérer leurs propriétés de rétention sur les phases solides du milieu. De même, les conditions physico-chimiques du milieu vont déterminer la spéciation en solution des éléments et, agir a fortiori sur leurs propriétés de rétention sur les phases réactives. Afin d’améliorer la connaissance du comportement des radioéléments dans les sols et les nappes, notamment sous forme de cocktail (e.g. U, I, Cs, Sr, Ru et Tc), la connaissance du comportement de chaque radioélément pris individuellement est primordiale. Notamment, le ruthénium (Ru) a été recensé dans la littérature comme très mobile ou faiblement mobile selon les contextes physico-chimiques. Son comportement dans l’environnement est encore mal connu. Dans ces contextes, Ru peut se trouver dans les états d'oxydation +2 à +4. En effet, l’état d’oxydation du ruthénium varie selon trois facteurs principaux : le pH de la solution, le potentiel redox et les ligands disponibles pour complexer les ions Ru. Pour prévoir la spéciation de Ru dans les solutions naturelles, il est nécessaire de disposer de constantes de complexation notamment vis-à-vis des ions dominants dans l'environnement tels que l'ammoniac (NH4+), le carbonate (HCO3- / CO32-), le chlorure (Cl-), le sulfate (SO42-), le nitrate (NO3-), l’hydroxyle (OH-) et les phosphates. Malheureusement, les constantes de complexation avec des ligands présents dans des conditions environnementales sont très variables et peu nombreuses dans la littérature pour le ruthénium dans les états d'oxydation +2 à +4. Ainsi selon sa spéciation en solution, il va être à même de se sorber ou co-précipiter sur les phases minérales réactives telles que les minéraux argileux et les carbonates. Cette réactivité chimique dépendante du contexte physico-chimique est déterminante pour prévoir la migration de Ru et d’autres radioéléments présents simultanément. Ce travail de thèse vise ainsi à combler les lacunes des données thermodynamiques (complexation en solution, adsorption, etc.) pour la modélisation géochimique des radioéléments d’intérêt (en particulier du ruthénium et du technétium) dans un contexte physico-chimique naturel. Il vise aussi à évaluer les effets compétiteurs sur la sorption, que ce soit vis-à-vis des anions et cations en solution et des phases minérales dans le milieu. Ce travail comprendra une approche expérimentale et de modélisation géochimique.

Étude expérimentale et par modélisation du transport d’un terme source multi-contaminant dans le continuum nappe/rivière

SL-DES-26-0041 - Développement d’un modèle de chimie transport, sous radiolyse de l’eau, d’un combustible usé en stockage

Fri, 06 Mar 2026 03:15:40 Z

Domaine : Science de la terre et de l'environnement
Contrat : Thèse
Description du sujet de thèse :
Le stockage direct des combustibles usés (CU) est une solution alternative à leur retraitement pour la gestion des déchets nucléaires. Ce stockage direct des CU en milieu géologique profond pose des défis scientifiques liés à la compréhension fine des processus de dissolution et de libération des radionucléides. Ce sujet de thèse propose de développer un modèle scientifique détaillé, capable de décrire les mécanismes physico-chimiques complexes, tels que la radiolyse de l'eau et l'interaction entre le combustible irradié et son environnement. L'objectif est de proposer une modélisation du transport réactif précise pour améliorer la prédiction à long terme des performances du stockage. En utilisant des approches mécanistes, cette thèse s’inscrit dans une démarche d’aller-retour entre modélisation et expérimentation, visant à affiner la compréhension des mécanismes d'altération et à valider les hypothèses par des données expérimentales. Finalement, en s'appuyant sur des modèles existants, comme le modèle opérationnel radiolytique, ce travail proposera des améliorations pour réduire les hypothèses simplificatrices actuelles. Le candidat contribuera à des enjeux industriels et sociétaux majeurs liés à la gestion des déchets nucléaires et permettra d'apporter des solutions aux enjeux de sûreté associés.

Développement d’un modèle de chimie transport, sous radiolyse de l’eau, d’un combustible usé en stockage géologique profond