Les oxydes d'actinides, tels que UO2, PuO2 et leurs alliages à oxydes mixtes (MOX), sont des matériaux combustibles fondamentaux pour les réacteurs nucléaires actuels et de nouvelle génération ; leurs propriétés thermomécaniques dictent la sûreté du combustible et ses performances en réacteur. Ces matériaux sont des cristaux ioniques polaires, et leurs propriétés diélectriques jouent par conséquent un rôle central dans leur comportement physique. Par exemple, les interactions électrostatiques à longue portée et les polarisabilités dynamiques façonnent le spectre des phonons, contrôlent les propriétés thermodynamiques et influencent le transport thermique du solide. D'un point de vue de la simulation, négliger ces effets expose à des erreurs systématiques dans la prédiction des propriétés déterminantes pour décrire le comportement du combustible.

Ce projet consistera à développer et à appliquer de nouvelles méthodologies de simulation atomistique par apprentissage automatique incorporant explicitement les propriétés diélectriques dans la description des oxydes d'actinides, comblant ainsi un manque critique entre les cadres de simulation actuels et la physique des matériaux polaires.

Dans un premier temps, vous entraînerez un potentiel interatomique par apprentissage automatique doté d'une capacité électrostatique explicite à longue portée pour UO2, PuO2 et les MOX. Ce potentiel sera ensuite appliqué à des simulations à grande échelle et à température finie afin de quantifier l'impact des interactions électrostatiques sur les propriétés élastiques, la dilatation thermique, la conductivité thermique et les grandeurs thermodynamiques essentielles, telles que la capacité calorifique. Le même potentiel sera utilisé pour calculer des spectres infrarouges, directement sensibles à la réponse de charge dynamique du matériau. La comparaison avec les mesures expérimentales disponibles servira d'évaluation de la précision du modèle atomistique pour les oxydes d'actinides.
Dans un second temps, l'architecture du potentiel sera étendue à un couplage explicite avec des champs électriques externes, permettant la simulation directe des dérivées de la polarisabilité et des modes vibrationnels actifs en Raman. Cela permettra le calcul de spectres Raman directement issus de la dynamique moléculaire, établissant un lien entre les signatures spectroscopiques et la structure atomique.

Les résultats obtenus à chaque étape de ce projet constitueront des contributions originales au domaine et seront diffusés sous forme de publications dans des revues internationales à comité de lecture et de présentations lors de conférences scientifiques internationales.
Au-delà de ses retombées scientifiques, le projet vous permettra d'acquérir un ensemble de compétences polyvalentes applicables à de nombreux domaines de la science des matériaux : calculs ab initio de structure électronique, développement de potentiels interatomiques par apprentissage automatique, dynamique moléculaire classique, ainsi que les concepts clés de la physique statistique et de la physique de la matière condensée. Vous serez également formé au calcul haute performance, avec un accès direct aux supercalculateurs du CEA. L'équipe d'encadrement réunit des experts reconnus dans l'ensemble de ces domaines.

Vous serez accueilli au sein du Laboratoire de Modélisation du Comportement des Combustibles (Institut de Recherche sur les Systèmes Nucléaires pour la production d’Energie bas carbone, IRESNE, CEA Cadarache), dans une équipe de recherche dynamique où vous pourrez échanger régulièrement avec les autres doctorants et chercheurs du laboratoire. Cet environnement offre de plus de nombreuses opportunités de collaborations nationales et internationales, notamment avec :
• des chercheurs expérimentateurs du département d’étude des combustibles nucléaires,
• des équipes d’autres centres du CEA (Saclay, CEA/DAM),
• ainsi que des partenaires internationaux.

Ce contexte riche et pluridisciplinaire vous permettra de vous intégrer pleinement à la communauté scientifique dédiée aux matériaux pour les sciences du nucléaire.

[1] Dubois, E. T., Tranchida, J., Bouchet, J., & Maillet, J. B. (2024). Atomistic simulations of nuclear fuel UO2 with machine learning interatomic potentials. Physical Review Materials, 8(2), 025402.
[2] King, D. S., Kim, D. Zhong, P., & Cheng, B. (2025). Machine learning of charges and long range interactions from energies and forces. Nature Communications 16, 8763.