La formation des nanoparticules d'oxydes d'actinides (Th, U, Pu) en solution aqueuse est un enjeu scientifique majeur pour comprendre leur comportement en conditions environnementales et mieux contrôler les propriétés des combustibles nucléaires de génération future. Les mécanismes de nucléation-croissance de ces nanostructures restent mal compris d'un point de vue moléculaire : des études expérimentales ont mis en évidence un mécanisme de croissance différent de la théorie classique de la nucléation sans pouvoir l'identifier. Cette thèse de chimie théorique et computationnelle vise à modéliser ce processus par une approche multi-échelle. Des simulations de dynamique moléculaire ab initio (DFT+U, VASP/CP2K) seront dédiées à l'étude de la structure, de la diffusion et de la condensation des complexes hydroxo d'actinides(IV) solvatés, précurseurs de la nucléation. Ces résultats serviront en parallèle à entraîner des potentiels classiques par apprentissage automatique pour simuler ensuite des systèmes de grande taille (avec LAMMPS). Des méthodes biaisées permettront finalement d'accéder aux événements rares (haute barrière d'activation, effets collectifs). Le projet sera mené en collaboration avec le laboratoire LSFC de l'ICSM, qui a réalisé des mesures expérimentales (EXAFS/XANES, SAXS et DLS) utiles pour valider les modèles. Cette thèse permettra au candidat d’acquérir des compétences fondamentales en simulation ab initio et en apprentissage automatique. À ces compétences techniques, il pourra également rajouter une expérience précieuse dans la valorisation et la communication scientifique, ainsi que pour le travail collaboratif avec des équipes expérimentales. Cette expérience constituera ainsi un atout pour une future carrière, tant dans le monde académique que dans le secteur industriel.