La France est engagée dans une démarche visant à économiser les ressources d’uranium pour s’assurer de la pérennité de l’utilisation de l’énergie nucléaire et à réduire la quantité de déchets ultimes produits. Cette démarche est envisagée en plusieurs étapes : tout d’abord un passage du monorecyclage actuel du plutonium (Pu) dans les réacteurs à eau pressurisée à un multirecyclage du Pu dans ce même type de réacteurs, puis à plus long terme un multirecyclage du Pu dans des réacteurs à neutrons rapides et enfin la transmutation des actinides mineurs produits sous irradiation.
Les combustibles (U,Pu)O2 actuels seront recyclés pour la fabrication de nouveaux combustibles, qui contiendront donc quelques pourcents d’actinides mineurs, en particulier d’américium et de neptunium. Il est donc important de connaitre précisément les propriétés thermiques et thermodynamiques des composés du système (U-Pu-Am-Np-O) afin d’améliorer les processus de fabrication et d’évaluer l’impact des d’actinides mineurs sur le comportement de ces combustibles en réacteur.
Pour obtenir un modèle optimisé de ce système complexe, une bonne description de sous-systèmes ternaires et quaternaires est essentielle. Les systèmes (U-Pu-O) et (U-Am-O) ont été revisités ces dernières années et sont assez bien décrits. En revanche, il n’existe actuellement que très peu de données expérimentales sur le système (Pu-Am-O) ou sur les systèmes impliquant le neptunium, par exemple (U-Np-O) et (Pu-Np-O). Il est donc nécessaire d’obtenir une meilleure connaissance de ces systèmes et de compléter les données expérimentales disponibles.
Les méthodes de modélisation à l’échelle atomique (calcul de structure électronique, potentiels interatomiques empiriques) permettent de calculer de nombreuses propriétés des matériaux, en particulier structurales, électroniques, thermodynamiques et mécaniques, utiles pour comprendre et/ou prédire leur comportement dans des conditions variées.
L’objectif de cette thèse est d’utiliser ces méthodes pour calculer les propriétés structurales et thermo-dynamiques des composés du système Uranium-Plutonium-Américium-Neptunium-Oxygène et de contribuer, en complément des études expérimentales, à améliorer la description du diagramme de phase de ce système. Les résultats obtenus serviront à alimenter les modèles thermodynamiques, en particulier ceux de la base de données internationale TAF-ID.
Le projet sera réalisé dans un environnement scientifique dynamique au sein du Département d'Etudes des Combustibles (Institut IRESNE, CEA Cadarache) avec, d’une part la contribution au développement d’outils de simulation et l’utilisation de données expérimentales de premier plan dans le domaine du comportement sous irradiation du combustible et, d’autre part des travaux théoriques intéressants de nombreux domaines d’application. Le travail bénéficiera de plusieurs collaborations avec des laboratoires d’autres centres CEA et s’inscrira dans le cadre d’un projet collaboratif européen. Les travaux conduiront à des participations à des conférences nationales et internationales et à la rédaction de publications.