L’essor des applications à température ambiante - magnétométrie à l’échelle nanométrique, thermométrie, émission de photons uniques, mise en œuvre de qubits - du centre lacune de carbone-atome d’azote (NV) chargé négativement dans le diamant a suscité un intérêt renouvelé dans la recherche, avec des méthodes théoriques, d’autres défauts ponctuels (dans le diamant ou dans d’autres matériaux) ayant des propriétés importantes pour une application quantique, par exemple possédant une photoluminescence brillante et un long temps de cohérence de l’état fondamental de spin.

Cependant, le fait que la structure atomique locale de l’état fondamental du défaut ou des états excités soit difficilement accessible avec des techniques expérimentales directes empêche une compréhension immédiate de la stabilité thermodynamique des états de charge de défaut dans le matériau en volume, et de la propriété quantique attendue. Cela rend le contrôle à la demande de l’état de charge de défaut difficile, un problème encore plus complexe près de la surface, car la courbure des bandes électroniques induit une modification superficielle de l’état de charge ainsi que des états de surface de défauts propres à la surface.

Dans ce travail de doctorat, des méthodes théoriques seront utilisées pour prédire les états de charge de défaut et explorer l’effet de la proximité de la surface sur la stabilité thermodynamique et sur la structure de spin. L’objectif est triple : appliquer le cadre théorique développé au LSI et prédire les états de charge de défaut dans le matériau en volume; étudier les changements de l’état de charge apportés par la proximité de la surface; étendre le modèle de Hubbard utilisé pour calculer les états excités et tenir compte de l’interaction électron-réseau afin de calculer la ligne zéro-phonon également pour les états excités qui ne peuvent pas être prédits par la DFT seulement. Les matériaux considérés sont les carbures -diamant et carbure de silicium- et les borures- bore élémentaires ou composés riche en bore. La méthode théorique s’appuiera sur le modèle de Hubbard développé à LSI en collaboration avec IMPMC, et les calculs de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT).