Les accumulateurs Li-ion actuels utilisent quasi-exclusivement des matériaux d’électrode « inorganiques » souvent à base de métaux de transition. Bien que les performances électrochimiques de ces composés soient relativement satisfaisantes, ils présentent plusieurs limitations d’importance. En effet, ces matériaux sont coûteux et ont un impact environnemental important car ils sont tributaires de techniques de synthèse gourmandes en énergie utilisant des précurseurs d’origine minière peu abondants. De plus, cette technologie repose sur l’emploi du lithium qui pose des questions géostratégiques.

Cependant certains composés rédox organiques tels que les dérivés de viologène sont capables de réagir réversiblement avec des anions. Aussi, apparaissent-ils comme une alternative intéressante aux matériaux actifs conventionnels notamment pour une application en tant qu’électrode négative dans des batteries en configuration Anion-ion qui n’utilise pas de contre-ions métalliques. Or ces structures organiques présentent l’avantage d’être aisément produites par des techniques de chimie organique simples à partir de précurseurs peu coûteux. Mais leur potentiel rédox reste trop élevé (~2-2,5V vs Li+/Li) pour le développement de batteries à haute densité d’énergie.

Ce travail de thèse consistera donc dans un premier temps à synthétiser de nouvelles structures insolubles à base de viologène sélectionnées afin d’obtenir une activité électrochimique au-dessous de 2V vs Li+/Li. Des caractérisations fines seront mises en œuvre en particulier la résonance paramagnétique électronique (RPE) afin de mieux comprendre leurs mécanismes électrochimiques.