La dissolution en milieu nitrique est une étape essentielle du recyclage des combustibles nucléaires irradiés. Dans le cas des combustibles MOx (U,Pu)O2, cette étape génère des résidus solides complexes contenant des actinides encore valorisables et des produits de fission, dont certains métaux critiques sont d’intérêt stratégique pour des technologies telles que les semi-conducteurs, le photovoltaïque ou les piles à combustible. Une seconde étape de dissolution dite oxydante est aujourd’hui étudiée afin de permettre leur récupération. Cependant, la nature et les propriétés physico-chimiques des résidus restent difficiles à étudier en raison de leur forte radioactivité et de leur faible disponibilité.
L’objectif de cette thèse sera d’établir et de valider une démarche permettant l’élaboration de matériaux simulants représentatifs des résidus issus de la dissolution de combustibles MOx.
Une première étape consistera à établir, à partir de la littérature, une cartographie des principales caractéristiques physico-chimiques des résidus réels : composition, granulométrie, nature et structure des phases présentes, et état d’oxydation des cations. Des expériences de dissolution de combustibles MOx simulés (simMOx) permettront ensuite d’obtenir des résidus caractérisables par des techniques difficilement applicables aux combustibles irradiés. Ces résultats permettront de définir les propriétés à reproduire lors de l’élaboration des matériaux simulants. Leur représentativité sera évaluée par comparaison avec les résidus réels et ceux issus des simMOx. Enfin, leur comportement lors de la dissolution oxydante sera comparé à celui des résidus réels et ceux issus de simMOx afin de valider leur pertinence comme matériaux d’étude.
À l’issue de cette thèse, le(la) candidat(e) aura acquis une solide expertise dans l’étude de systèmes complexes, la caractérisation physico-chimique de matériaux et l’analyse critique de données bibliographiques et expérimentales. Cette formation pluridisciplinaire lui ouvrira de nombreuses perspectives d’emploi en recherche académique ou en R&D industrielle, au sein comme hors du secteur nucléaire.