Cette thèse se focalise sur la Pile à Combustible à Membrane Échangeuse de Protons (PEMFC), utilisée dans le secteur des transports pour générer de l'électricité et de la chaleur à partir d'hydrogène et d'oxygène. Bien que prometteuse pour la réduction des émissions de CO2 grâce à l'utilisation d'hydrogène vert, la PEMFC doit améliorer ses performances et sa durabilité afin de rivaliser avec les moteurs à combustion et les batteries. L'électrode joue un rôle crucial, mais la complexité moléculaire de l'interface électrochimique entre le catalyseur à base de platine et l'ionomère rend la caractérisation difficile. Actuellement, la compréhension qualitative de cette interface est limitée, entravant les progrès et la prédictibilité des modèles. La thèse vise à établir une corrélation entre la structure moléculaire de l'interface électrochimique et la cinétique électrochimique, en se concentrant sur l'oxydation du platine et l'adsorption d'ionomère. Un dispositif unique développé au CEA permet des caractérisations simultanées électrochimiques et spectroscopiques. La nouveauté réside dans l'utilisation de la microscopie à force atomique (AFM) couplée à la spectroscopie Raman et à la microspectroscopie infrarouge synchrotron comme techniques originales pour obtenir des informations cruciales pour l'application des PEMFC