Les besoins croissants en énergie et l’urgence climatique nécessitent une transition rapide vers une énergie totalement décarbonée, mixant énergies renouvelables et nucléaire durable. Dans ce contexte, la précipitation du plutonium et de l’uranium sous forme d’oxalate constitue une étape clef du procédé industriel de recyclage du combustible usé. La compréhension fine des mécanismes de cristallisation de ces oxalates constitue ainsi un enjeu fort pour un meilleur pilotage de ces opérations.

Or, il est désormais largement admis que les ions en solution s’assemblent en cristaux via une série d’états transitoires non cristallins, ce qui contredit fondamentalement toutes les théories classiques de nucléation utilisées dans les modèles de précipitation. En particulier, nous avons démontré ces dernières années que les cristaux d'oxalate de terres rares (Eu, Nd, Ce, Tb), certains utilisés pour simuler expérimentalement le recyclage de l'uranium et du plutonium, se forment via des nanogouttelettes liquides riches en réactifs qui se séparent du solvant aqueux. Ce comportement modifie la vision jusqu’à présent retenue pour la précipitation de ces oxalates et amène à s’interroger sur le comportement des oxalates d’actinide.

Le but de cette thèse est de confirmer ou infirmer que les gouttelettes minérales transitoires se forment également lors de la formation des oxalates d'uranium et de plutonium, et de déterminer si les transitoires de la cristallisation impactent les modèles de précipitation utilisés pour calibrer le procédé de recyclage du combustible nucléaire. Cette étude aura un impact non seulement sur les processus de précipitation utilisés dans le recyclage, mais fera également avancer une question fondamentale sur la cristallisation « non classique » débattue depuis longtemps.