La microscopie électronique en transmission (MET) est un outil de caractérisation clé pour l’étude de la microstructure du combustible MOX (oxyde mixte d’uranium et de plutonium), quel que soit son degré d’homogénéité au niveau de la distribution spatiale du plutonium. Des résultats préliminaires ont montré qu’un MOX homogène à l’échelle de la microsonde ne l’était plus à l’échelle submicronique des grains élémentaires le constituant (Siméon et al., Journal of the European Ceramic Society 42 (2022) 7237-7246).
Un des objectifs de la thèse est de comprendre finement la genèse de la microstructure du combustible MOX, en portant une attention particulière aux hétérogénéités plutonifères pouvant se former, du fait de leur importance pour le retraitement (dissolution nitrique). Les impacts du procédé de fabrication (approche MIMAS versus approche cobroyage direct, par exemple) et des paramètres de frittage (atmosphère, température de palier isotherme, durée du palier) sur le développement de ces zones riches en plutonium se doivent d’être considérées.
Pour cela, l’étudiant devra identifier des échantillons de MOX (teneur Pu/(U+Pu) égale à 11 %mol) frittés déjà disponibles (provenant d’études antérieures) et/ou en fabriquer des spécifiques. Ces échantillons se différencieront les uns des autres par la méthode d’élaboration du milieu granulaire, en amont de la mise en forme par pressage uniaxial, et par les conditions de frittage (pression partielle en oxygène, en particulier). En plus des caractérisations standard microstructurales (taille de grains, taille de pores, localisation des pores, par microscopie électronique en balayage, distribution spatiale du plutonium, par microsonde électronique et spectroscopie Raman), la préparation de lames minces par FIB (focused ion beam) et la caractérisation par MET sera réalisée sur les échantillons jugés les plus intéressants. Une attention particulière sera portée à la localisation du plutonium (volume des grains, joints de grains, formation d’une charge d’espace) et à la composition chimique locale (teneur en plutonium, rapport O/M local) par analyse EDS/EELS. En parallèle de la caractérisation fine de la microstructure, l’étudiant devra réaliser des tests de dissolution nitrique pour tenter d’établir des corrélations entre la présence d’hétérogénéité en plutonium (taille, fraction volumique, localisation…) et la teneur en indissous.
Le travail expérimental sera réalisé à Marcoule (installation Atalante) et à Cadarache (laboratoire LECA-STAR). Il sera valorisé par des publications scientifiques dans des journaux internationaux à comités de lecture.