Le dioxyde de carbone (CO2), principal gaz à effet de serre, constitue également une ressource carbonée abondante pouvant être transformée en produits chimiques à valeur ajoutée. Bien que la réduction du CO2 à l’aide d’hydrogène constitue une approche conventionnelle, celle-ci reste énergivore en raison de la forte énergie de dissociation de la liaison H–H. Une stratégie alternative repose sur l’utilisation d’hydrures inorganiques, tels que les hydrosilanes et les hydroboranes, dont les liaisons Si–H et B–H sont plus facilement activées. Ces composés permettent de réduire le CO2 dans des conditions plus douces, grâce à une étape d’hydrosilylation catalytique homogène. Afin d’établir un cycle durable, les hydrures sont régénérés par voie électrochimique à partir de chlorures de silyles. Dans une perspective de mise en œuvre à grande échelle et de fonctionnement en continu, ce projet de doctorat porte sur l’immobilisation de catalyseurs moléculaires sur des surfaces conductrices. L’objectif est de fonctionnaliser ces catalyseurs avec des groupes d’ancrage afin d’optimiser leur activité et d’augmenter la densité des sites actifs. Différentes stratégies chimiques et électrochimiques seront étudiées. Les catalyseurs modifiés seront ensuite greffés sur des supports conducteurs et caractérisés à l’aide de techniques physico-chimiques et électrochimiques. Enfin, les performances des systèmes immobilisés seront évaluées en termes d’activité, de sélectivité et de stabilité, puis comparées à celles de leurs homologues en phase homogène. Cette comparaison permettra d’identifier les architectures les plus efficaces pour la valorisation du CO2.