Le recyclage de l’uranium et du plutonium est un enjeu majeur pour la fermeture du cycle du combustible nucléaire. Il passe par une étape basée sur un procédé de séparation par extraction liquide-liquide qui consiste à transférer sélectivement certains éléments chimiques d’une phase aqueuse vers une phase organique. Comment les molécules s’organisent-elles à l’interface entre ces deux phases pour permettre la séparation de l’uranium et du plutonium ? Cette question est essentielle pour développer des procédés plus performants. Cette thèse vise à comprendre, à l’échelle moléculaire, comment la structure des interfaces liquide-liquide contrôle le transfert des espèces entre les deux phases. Le/la doctorant(e) développera des simulations de dynamique moléculaire et des méthodes de calcul avancées pour étudier différents systèmes d’extraction, notamment à base de monoamides et de TBP. L’objectif sera de relier l’organisation moléculaire des interfaces aux mécanismes d’extraction et aux propriétés thermodynamiques et cinétiques du transfert, en confrontant les simulations aux données expérimentales disponibles. Menée au Laboratoire d'Interactions Ligands Actinides du CEA ISEC, en collaboration avec le Laboratoire Théories et Méthodologies multi-échelles de l’Institut de Chimie Séparative de Marcoule, cette thèse s’inscrit au cœur des enjeux du cycle du combustible et du recyclage des métaux stratégiques. Elle offrira une formation approfondie en modélisation moléculaire, chimie-physique, programmation et calcul scientifique, au sein d’un environnement de recherche pluridisciplinaire, et en collaboration avec les expérimentateurs qui participent au développement des procédés. Le/La doctorant(e), de formation initiale en chimie-physique, chimie théorique ou physique, et ayant un intérêt pour la modélisation, la programmation et le calcul scientifique, sera encouragé(e) à valoriser ses résultats scientifiques par des publications et des communications lors de conférences nationales et internationales. La thèse permettra d’acquérir une expertise en modélisation moléculaire, chimie-physique, programmation et calcul numérique, avec des perspectives dans la recherche académique, les organismes de recherche et la R&D industrielle, notamment dans les domaines du nucléaire, des matériaux et des procédés.