Le développement d’alternatives chimiques décarbonées au procédé Haber-Bosch, est d'un grand intérêt pour la réduction industrielle du N2 en NH3. La fixation catalytique du N2 est cependant une réaction extrêmement difficile : les catalyseurs connus ont de faibles activités, une faible sélectivité ou nécessitent des potentiels très négatifs. Une percée a récemment été décrite dans ce domaine (J. C. Peters et co. Nature, 2022). En combinant un médiateur de transfert de protons et d'électrons couplé (CPET) avec de simples complexes Fe/Mo/W en solution, la réduction sélective de N2 est observée à un potentiel favorable, -1,2 V vs. Fc0/+. Ces résultats suggèrent la médiation CPET comme une stratégie générale pour permettre la catalyse par des complexes métalliques mononucléaires coordinant le N2. Cependant, les principes permettant d'améliorer l'activité catalytique dans ces conditions sont actuellement inconnus. Nous étudierons ces processus à l'aide d'une modélisation multi-échelle de pointe et de la théorie de la fonction d'onde de corrélation locale afin de guider les efforts de synthèse dans ce domaine. Notre expertise dans l'étude de la réduction biologique de l'azote, la modélisation multi-échelle des processus d'oxydoréduction et les calculs de haut niveau appliqués aux métallocènes, nous rend particulièrement aptes à mener une étude de haute qualité.